阴云密布的本能町,在神秘恐怖的本能字学园,高高在上的学生会长鬼龙院皋月(柚木凉香 配音)只手遮天,她通过“极制服”统领校内的学生,极制服由所佩戴的星星数量分级,级别越高拥有的战斗力就越强。这一天,一个背着单片太刀剪的女孩出现在本能字学园门口。她叫缠流子(小清水亚美 配音 ),为了调查杀害父亲的真正凶手而来到这个凶险的所在。谁知她刚刚到来不久,便遭到蟇郡苛(稻田彻 配音)、猿投山渦(桧山修之 配音)等学生会四天王的阻击。 关键时刻,缠流子意外得到父亲制作的黑色神衣,由此战斗力大增。连番激烈的战斗在本能字学园展开……
2006年,为配合NDS版(钻石、珍珠版)的上市,TV动画同步推出全新系列《神奇宝贝钻石&珍珠》(Pokémon Diamond & Pearl,简称DP)。对战开拓区篇结束后,小遥为了独自挑战城都地区的华丽大赛和小智告别,小胜回到了橙华道馆,小刚也回家去了。小智则受到了小茂的激励,独自带着皮卡丘和偷渡的长尾怪手前往神奥地区挑战联盟。 新登场的女主角小光,其蓝本取自电玩NDS版。为了成为顶尖协调训练家,小光从家乡双叶镇来到了位于真砂镇的山梨研究所领取最初的神奇宝贝。而同一时间,小智也抵达神奥地区,并在那里和小刚再度会合。机缘巧合,小光救了被火箭队抓走的皮卡丘,三人就一同结伴旅行,展开了新的旅程。 《神奇宝贝珍珠&钻石》每周四在日本首播。台湾也由中视进行转播,网络上能够找到前105集的国语配音。
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